Won Ji-an memulai debut aktingnya pada tahun 2021 melalui serial Netflix D.P., di mana ia memerankan karakter Moon Yeong-ok. Meskipun tampil singkat, perannya berhasil mencuri perhatian penonton. Di tahun yang sama, ia juga tampil dalam film A Year-End Medley sebagai Lim Ah-young.

Kariernya semakin bersinar dengan peran utama dalam drama Hope or Dope (2022) sebagai Kyung Da-jung, dan If You Wish Upon Me (2022) sebagai Ha Joon-kyung. Pada tahun 2023, ia membintangi drama fantasi-romantis Heartbeat sebagai Joo In-hae.

Puncak popularitasnya diraih melalui perannya dalam Squid Game Season 2 (2024) sebagai Se-mi (Pemain 380), yang memperkenalkan namanya ke penonton global.